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不同来源的腐殖酸对pahs(菲)光化学降解的影响(附件)

2021-07-03 23:34编辑: www.51jrft.com51今日论文网
随着工业化进程的突飞猛进,持久性有机污染物(POPs)污染问题日益严峻。因POPs在自然环境中很难被微生物降解,光解便成为治理POPs的一条重要途径。研究影响光解的因素也十分必要。腐殖酸(HA)结构复杂,化学性质活泼,对辐射光的吸收利用以及活性氧的产生归趋均有重要影响。因此必然会作用于POPs的光解行为,但具体的影响途径还不明确。故本课题选取菲作为代表性污染物,并提取不同来源的腐殖酸探究其对菲光解的影响情况。试验结果显示,HA的存在会抑制菲的光化学降解速率,但不同来源的腐殖酸抑制程度不同。分析紫外—可见吸收光谱发现不同来源的腐殖酸腐熟度、结构等不同。其具体影响菲降解的途径有待进一步探究。
目录
摘要 1
关键词 1
Abstract 1
Key words 1
1、绪论 1
1.1 持久性有机污染物在腐殖酸作用下的光降解研究进展 2
1.2 研究内容 2
1.3 技术路线 3
2 不同来源的腐殖酸对PAHs(菲)光化学降解的影响 3
2. 1材料与试验步骤 3
2.1.1试验材料 3
2.1.2试验仪器 4
2.1.3试验方法 4
2. 2试验结果与讨论 5
2.2.1 光解结果分析 5
2.2.2部分不同来源腐殖酸的紫外可见吸收光谱图及分析 6
3 结论与展望 8
致谢 9
参考文献 10
不同来源的腐殖酸对PAHs(菲)光化学降解的影响
引言
1.绪论
随着人口数量的不断增加,环境压力日益倍增,环境污染也日益严重。大量污染物很难被微生物转化和降解,如多氯联苯(PCBs),多环芳香烃(PAHs),二恶英和其他持久性有机污染物(POPs)。由于其生物蓄积性,高毒性和远距离迁移特性[1],持久性有机污染物不仅会损害动物和人体的中枢神经系统,也会损伤其生殖和免疫系统,引起内分泌失调,对动物和人类的生存造成严重的威胁。生物降解和光解为POPs在环境中的两条重要降解途径。而生物降解的效果比较差。故在天然水环境中,光解是POPs的重要降 *51今日免费论文网|www.51jrft.com +Q: ^351916072
解途径。
腐殖酸(HA)(醌类物质)在于环境中大量存在。有研究表明:有机物质能够发生光敏化反应在接受到光照后处于激发态的HA分子的能量时。而HA在受到光照后也能转移电子,产生活性物种O2-、1O2等,许多有机物污染物都可以和这些活性组分发生光化学氧化反应。这将有益于持久性有机污染物的降解,对治理环境污染方面也将具有指导意义。[2]
近些年,在日益先进的分析技术的支撑下,对于HA光化学行为产生的自由基及其他产物的研究方面已有重大突破。但因HA复杂的结构、光化学降解过程中产物种类过多,导致目前对其影响持久性有机污染物光解的机制方面的解说还不够具体化。HA光化学行为基础研究方面的工作任需坚持,例如各种官能团在降解过程中所起的作用以及光降解过程中HA的结构变化情况。又因在天然水体中,金属离子往往与HA形成络合物,故关于金属与HA联合对持久性有机物污染物光降解影响方面的研究有待进一步加强。这将使我们能够更全面地掌握环境中持久性有机污染物的迁移转化规律,也能更权威地评估其生态风险性。
1.1 持久性有机污染物在腐殖酸作用下的光降解研究进展
腐殖酸是溶解有机质(DOM)的主要组分,大量存在于土壤和水环境中,为一种棕黑色混合物。芳香族基团和氧官能团在腐殖酸结构中的占比很大。因腐殖酸具有光化学活性,持久性有机污染物在水和土壤中的光化学行为会受到其影响。
王新颖等[3]研究发现采用单独日光辐射阿特拉津时,其几乎不降解。而在依次加入10、5、3 mg/L的腐殖酸后,阿特拉津的降解率则依次变为为15.66%、40.74%和34.36%。很显然加入腐殖酸以后,阿特拉津的降解得到了促进。VialatonD等在研究4氯2甲基酚光降解时发现腐殖酸的加入会影响有机物的光解,且能对污染物的光降解起到显著敏化效应。因光辐射引起腐殖酸产生了活性物种(OH),通过攻击苯环上的酚基,这种活性物种能引起污染物开环[4],故腐殖酸对4氯2甲基酚能表现出强烈的敏化效应。上述研究均表明, 因其光敏化作用,自然界中大量存在的腐殖类物质对有机污染物的光化学降解具有强烈的促进作用。其在吸光后将引发一连串的自由基反应,从而达到降解有机污染物的效果。
然而也有研究表明腐殖酸对污染物光解具有抑制效果,例如在腐殖酸存在的情况下,其会变成猝灭剂[5]从而阻碍三嗪类农药的光解过程。
然而有机污染物的降解速率也会受腐殖酸来源、浓度、温度、水体中共存离子、PH等的影响。Zhan等[6]研究发现,在模拟太阳光的辐射下,4种胡敏酸和富里酸(腐殖酸的来源不同)的参与下,双酚A这种有机物的准一级降解速率分别为0.00179 min-1、0.00461min-1、0.00565min-1和0.00184min-1。试验结果显示,污染物光化学降解的速率受腐殖酸光敏化的影响,而腐殖酸的来源是影响光解速率的因素之一。Gmure等[7]的研究发现,在可见光的辐射下,当腐殖酸浓度在5mg/L到250 mg/L 之间时,对羟基苯甲酸丁酯(BP)的光解速率取决于腐殖酸溶液的浓度大小。首先,随着腐殖酸浓度的增加,BP的初衰变速率逐渐加快,且当腐殖酸浓度达到100 mg/L时BP分解速率达到其最高值。而随着腐殖酸浓度的进一步增加,BP衰变量反而减少。这主要是因为腐殖酸的屏蔽效应降低了活性氧生成效率和BP的分解速率。同时他们还发现,水体中NO3与腐殖酸共同存在的情况下,BP的分解速率会加快。
1.2 研究内容
多环芳烃(PAHs)是一类常见的半挥发性持久性有机污染物,大量存在于环境中。因一些很难被微生物降解的多环芳烃类物质在光解条件下均具有较高的降解速率,光化学降解便成为治理水环境中多环芳烃类污染物一项主要方法。因腐殖酸光敏化反应对水体中持久性有机污染物的降解意义重大,目前,PAHs的光化学降解成为了研究的大方向[8]。作为光敏剂的代表物质之一,腐殖酸经常被用来研究环境中有机污染物光降解的原理。但由于其结构的多样性及环境条件的不确定性,光照、水体中的共存离子、腐殖酸的内陆源性及浓度等都会对光解效果造成影响。受以上因素的影响,不同的条件下腐殖酸通过光敏化反应产生的活性物种(ROS)影响持久性有机污染物光解的效果可能截然不同[9]。

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