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过硫酸氢钾降解磺胺二甲基嘧啶的研究(附件)

2021-08-21 15:47编辑: www.51jrft.com51今日论文网
基于硫酸根自由基(SO4•−)的高级氧化技术被广泛应用于地下水和土壤修复。本研究系统地考察了过硫酸氢钾降解磺胺二甲基嘧啶(SMZ)过程中的动力学、中间产物和降解途径。结果表明,过硫酸氢钾在没有活化的条件下也可有效去除SMZ。SMZ的降解符合假一级动力学反应。通过分子探针排除自由基(SO4•-或HO•),超氧化物(O2•-)或单线态氧 (1O2)降解SMZ的可能性。磺胺二甲基嘧啶分子的苯胺部分是过硫酸氢钾氧化的反应位点,发生硝化反应。该硝化途径甚至在活化的过硫酸氢钾氧化过程中去除磺胺二甲基嘧啶中也起重要作用。Co(II)/ PMS氧化SMZ可能有三种不同的转化途径,即硝化反应,磺酰胺键断裂和Smile-type重排。具有苯胺部分的其它磺酰胺类抗生素在与过硫酸氢钾反应时也发生类似的硝化反应。由于硝化磺酰胺类抗生素比母体化合物存在时间更持久,并可能引起其他环境问题,因此不宜采用这种途径。因此,过硫酸氢钾可能不是磺胺类抗生素和其他具有苯胺部分的化合物的理想氧化剂。
目录
摘要1
关键词1
Abstract1
Key words1
引言1
1.1 磺胺类抗生素的性质和用途2
1.2 磺胺类抗生素的污染现状以及在环境中的转化2
1.3基于硫酸自由基(SO4•)的高级氧化技术3
1.4 SMZ的处理技术研究现状4
2 材料与方法4
2.1 实验试剂4
2.2 实验设备4
2.3 实验方法4
2.3.1 PMS降解SMZ和相关化合物4
2.3.2 Co(II)/ PMS降解SMZ和相关化合物4
2.3.3 SMZ和相关化合物的定量检测方法4
2.3.4反应产物的鉴定5
3 结果与分析 5
3.1 转化产物的鉴定5
3.2 SMZ分子结构中的活性位点8
3.3 PMS氧化SMZ的中间产物和反应途径10
4 结论 12
致谢13
参考文献13
过硫酸氢钾降解磺胺二甲基嘧啶的研究
环科141 张清越
引言 *51今日免费论文网|www.51jrft.com +Q: ^351916072

引言
研究表明,磺胺类抗生素药物在环境中降解非常缓慢,残留时间长,经过长期的积累和生物链的传递,会在动植物和人体内达到较高的浓度,影响动植物的生长,危害人体健康,导致严重的环境污染[1]。由于污水处理厂对抗生素药物的去除效率较低和处理不当等原因,导致在地表水、地下水、土壤、沉淀物中多种抗生素药物被大量检出,抗生素的残留对生态环境和人体健康有潜在危害。所以,研究高效和经济的治理技术解决抗生素残留的危害问题有重要意义。
1.1磺胺类抗生素的性质及用途
磺胺类抗生素分子是具有对氨基苯磺酰胺结构的广谱抗菌药[2]。表1展示了一些常用药用磺胺类抗生素的分子结构。磺胺类抗生素微溶于水,易溶于乙醇或丙酮,几乎不溶于氯仿和乙醚。为白色或微黄色的结晶和粉末,基本无味。近年来,磺胺类抗生素因其化学性质稳定、价格便宜、易于生产、使用方便等优点被广泛应用于农业、畜牧业、水产养殖业和人类和动物疾病治疗中。
本文研究的目标化合物磺胺二甲基嘧啶(Sulfamethazine,简称SMZ),化学名为4氨基N(4,6二甲基2嘧啶基)苯磺酰胺,分子式为C12H14N4O2S,分子量为278.33,为白色晶体或粉末,遇日光颜色会逐渐变深,无臭,味微苦,熔点197 oC左右,水溶性为1500 mg/L(29oC),难溶于乙醚,易溶于稀酸或稀碱溶液中,也溶于热乙醇和50%的丙酮[3]。磺胺二甲基嘧啶是一种主要作为兽药使用的抗生素,现在多被广泛应用于畜牧养殖业以及水产养殖业。
表 11 磺胺类抗生素分子结构
Table 11 The Molecular Structures Of Some Sulfonamide Antibiotics
名称
缩写
结构
磺胺二甲基嘧啶
SMZ

磺胺甲噁唑
SMX

磺胺吡啶
SPD

磺胺嘧啶
SDZ

磺胺氯哒嗪
SCP

1.2磺胺类抗生素的污染现状以及在环境中的转化
因磺胺类抗生素的广泛应用,现世界各国检测到地表水中含有抗生素的报道越来越多,且发展中国家的污染水平明显高于发达国家。(表12)研究资料表明[4],Peng等研究了磺胺类抗生素(磺胺甲恶唑和磺胺二甲嘧啶)在中国珠江流域广州段水体中和广州某污水处理厂的进出水和污泥迁移变化,发现磺胺二甲嘧啶进水浓度为0~913 ng/L, 出水浓度为12~459 ng/L,且浓度比磺胺甲恶唑高。
表 12 己报道的地表水中的抗生素
Table 12 reported antibiotic of surface water
名称
质量浓度(mg/L)
取样国家
参考文献
诺氟沙星
0.045~0.120
瑞士
[5]
磺胺二甲嘧啶
0~0.408
韩国
[6]
磺胺二甲嘧啶
0.042~0.173
美国
[7]
磺胺二甲嘧啶
0.014~0.624
中国
[8]
磺胺二甲嘧啶
0.03~106.8
西班牙
[9]
N4乙酰化磺胺二甲嘧啶
0.02~56.95
西班牙
[9]
红霉素
0~0.62
德国

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